Tras 22 años de catedrático en Barcelona, Odón de Buen obtuvo la cátedra de Mineralogía y Botánica en la Universidad Central de Madrid. Lo que halló en ella fue una preocupante situación de descuido (por la larga enfermedad de su antecesor), con escasos y antiguos laboratorios, y una sola sesión de clases en la que se agolpaban los estudiantes de Medicina, Farmacia, Ciencias y Arquitectura. Odón en sus Memorias dirá que aquello parecía un mitin político. No obstante, lo peor fue el estado de preparación de los propios alumnos. La alta cantidad de asistentes al aula le obligaba a tomar exámenes escritos y en ellos lo que encontró fueron faltas de ortografía, ausencia de sintaxis, caligrafías ininteligibles… esta precaria preparación básica le estimuló a reformar todo el método de enseñanza de sus asignaturas.
Durante ese primer curso evalúa el problema y se gana la confianza del alumnado, y es en el curso siguiente, el de 1912-1913, en el que emplea toda su artillería: publica el programa de lecciones y actividades al inicio del curso, divide a los alumnos en diferentes grupos, da clases vivas por las mañanas, dota a la Facultad de laboratorios de Botánica y de Mineralogía a los que asisten los estudiantes en turnos vespertinos y organiza excursiones obligatorias, sin coste para los pupilos más allá de un billete de tren o autobús, a los alrededores de Madrid en grupos de 25 a 30 participantes, y excursiones voluntarias, de más de un día de duración con estancia en hostales u hoteles, con coste.
Las excursiones obligatorias comprendían la Sierra de Guadarrama, Toledo, El Escorial… incluso algún año llegaron a Sigüenza donde los alumnos recogieron aragonito y fósiles para sus colecciones estudiantiles de minerales. Las excursiones voluntarias fueron muy variadas, a las minas de Almadén, a la Ciudad Encantada de Cuenca… y por supuesto a Mallorca, Banyuls-sur-Mer y Mónaco.
Odón hizo una gran labor en la divulgación de las maravillas geológicas de la Ciudad Encantada, publicó artículos en la revista Blanco y Negro y contribuyó grandemente a su declaración de Sitio de Interés Nacional (1929). A todo el que le escuchaba le hablada de las virtudes del lugar, tanto que en una de aquellas excursiones le acompañó Santiago Ramón y Cajal (1852-1934), quien hizo un reportaje fotográfico en color de aquel fenómeno kárstico. El color en la fotografía era muy raro en aquellos tiempos, no obstante, Ramón y Cajal lo conocía bien, ya que él fue un apreciable pionero de la fotografía científica mundial.
En este su regreso a Madrid (tengamos en cuenta que Odón había estudiado en su Universidad y que fue Senador), se incorporó a la tertulia del Café Suizo (situado en la esquina de la calle de Alcalá con la actual calle de Sevilla, donde recientemente han inaugurado un moderno hotel de gran lujo) en la que le acogió el propio Ramón y Cajal, con el que ya había compartido tertulia en Barcelona.
Sus desvelos en aquellos años se enfocaron fundamentalmente en sus obligaciones educativas y en lograr un objetivo largamente perseguido por él, el de que las investigaciones del medio marino estuvieran centralizadas en una institución que pudiera llevar a cabo series históricas y programas ambiciosos en extensión y profundidad, tal y como llevaba a cabo el Museo Oceanográfico de Mónaco.
El príncipe Alberto I de Mónaco (1848-1922) con 18 años había estudiado en la Escuela Naval española y hasta sirvió en su Armada como capitán de navío en Cádiz y el Caribe. Tras su paso por España se incorporó a la Marina francesa con motivo de la Guerra Franco-Prusiana en la que combatió. En Mónaco fundó el Museo Oceanográfico (1889) y en París el Instituto de Paleontología Humana (1910). Fue la figura internacional que más hizo por el nacimiento de la Oceanografía como Ciencia y por la cooperación internacional en este campo. Odón de Buen participó en numerosas campañas dirigidas por Alberto I, del que llegó a ser un gran amigo.
La Comisión Internacional para el Estado del Mediterráneo celebrada en Roma en febrero de 1914, encomendó, a petición del príncipe Alberto I, a Odón de Buen, representante del Gobierno español, la organización de la siguiente reunión de la comisión en España. Pero, en julio de ese mismo año, se rompieron las hostilidades entre Serbia y el Imperio Austrohúngaro dando lugar a la Primera Guerra Mundial, en consecuencia la conferencia no llegó a celebrarse; aun así, ayudó a determinar al Gobierno en la fundación del Instituto Español de Oceanografía (IEO) en marzo de 1914, por Real Orden del ministro de Instrucción Pública y Bellas Artes Francisco Bergamín (padre del escritor José Bergamín). Odón de Buen había conseguido reunir las voluntades políticas y administrativas para lograrlo y fue nombrado su primer director.
En Santander, el naturalista montañés Augusto González de Linares (1845-1904) había establecido el primer laboratorio marino de España en fecha tan temprana como 1886, siendo uno de los cinco primeros del mundo, solo 14 años después del primero. A pesar de que nació adscrito a la Universidad de Valladolid, en 1914 ya dependía del Museo de Ciencias Naturales de Madrid dirigido por Ignacio Bolívar, sus funciones eran principalmente pedagógicas y por allí pasaban estudiantes de la facultad de Ciencias de Madrid, a la vez que se realizaban algunas investigaciones menores. El foco se ponía en la Biología Marina, básicamente en la Zoología.
La creación del IEO supuso la aceptación de la concepción moderna que tenía de Buen sobre la Oceanografía. Este ambicionaba una red de laboratorios que realizara investigaciones del medio físico y químico, de la Geología, la Botánica y la Zoología marinas, con el fin de mejorar la explotación pesquera de los océanos, sin olvidar, aun como segundo objetivo, la labor docente.
El IEO se hizo cargo desde su nacimiento del laboratorio de Portopí en Mallorca (que dirigía el propio Odón de Buen), del de Málaga (que dependía del primero) y del de Santander. Este cambio supuso la ruptura de las relaciones personales entre maestro, Ignacio Bolívar, y discípulo, Odón de Buen. Desde ese momento Bolívar combatió con todas sus fuerzas e influencias cualquier iniciativa de de Buen, animosidad que llegó hasta el final de sus días.
El IEO se creó como organismo dependiente del Ministerio de Instrucción Pública y Bellas Artes, en el que Bolívar era una personalidad de alto prestigio. En el año siguiente a su constitución no le fue asignada al IEO ninguna partida presupuestaria, teniendo que desempeñar sus funciones mediante los presupuestos de los propios laboratorios y la asistencia de la Armada, que cedió el cañonero Núñez de Balboa al IEO para la realización de las campañas oceanográficas de 1914 en las Islas Baleares y Cádiz, y de 1915 entre Cádiz y Barcelona, con especial interés en el Estrecho de Gibraltar. En estas campañas participaron sus hijos Rafael y Fernando de Buen Lozano, oceanógrafos como su padre.
Durante los años siguientes se realizaron múltiples campañas oceanográficas con resultados científicos notables, circunscritas a estudios costeros, por el peligro que representaba el mar abierto en plena contienda mundial. No perdamos de vista que en esos años los submarinos alemanes hundían barcos militares y mercantes. En 1916 la campaña se desarrolló a lo largo de las costas de Galicia en el cañonero Hernán Cortés, en 1917 por las mismas costas en el crucero Río de la Plata, y en 1918 en Galicia, Asturias y Santander de nuevo en el Hernán Cortés.
El motivo de la insistencia en las campañas por las costas gallegas no era otro que la presencia en ellas de la temida marea roja, un exceso periódico de algas que afecta a los moluscos bivalvos, como el mejillón, mediante una toxina. Aun cuando en esa época se conocían las algas y la toxina, se ignoraban los factores que generaban su periodicidad.
En 1917 se creó el laboratorio de Vigo y desde 1918 el IEO contó con una sede en la calle Fomento, 7 de Madrid. Hoy en día se consideraría extraño que la sede del Instituto Oceanográfico no se encontrase en algún puerto de mar; sin embargo, Odón de Buen veía claramente que en aquellas fechas los resortes del poder se encontraban en su totalidad en la Corte y, si dicha sede se hubiera situado, por ejemplo, en Mallorca o Santander, no hubiera podido defenderse de los ataques de otros ministerios, ni hubiera conseguido el apoyo de la Marina.
El IEO sigue vivo hoy en día, va a cumplir 110 años y, como le hubiera gustado a su fundador, pertenece al Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC).